声子推动的自旋-轨道耦合效应丨理学院吴从军课题组发表最新成果

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近日，西湖大学理学院物理系吴从军课题组在《Physical Review Letters》发表了题为“Spontaneous spin-orbit coupling induced by quantum phonon dynamics”的研究论文。

自旋-轨道耦合作为一种源于相对论物理的单粒子效应，深刻影响着磁性、拓扑材料以及自旋电子学。然而长期以来，人们通常认为材料中自旋-轨道耦合的出现依赖中心反演对称性破缺的晶体结构。如何把自旋-轨道耦合和量子多体物理紧密结合起来，从而拓宽其研究框架，成为凝聚态物理学的一个重要问题。作者之一早年曾提出一种独立于相对论之外的机制，把自旋-轨道耦合当作一种非常规磁性的序，通过费米面不稳定性的量子相变来产生（Phys. Rev. Lett. 93, 36403 (2004)）。该机制已经发展成为凝聚态物理中非常规磁性的研究方向，和之后的交错磁性研究有密切的联系。

在本研究中，研究团队首次提出了一种完全不同的自旋-轨道耦合起源：通过引入一种新奇的电子-声子间的自旋依赖的相互作用，自旋-轨道耦合可作为一种有序相的序参量在对称晶格中自发涌现。团队不仅构造了其耦合形式，而且通过数值意义上精确的量子蒙特卡洛算法，发现了该机制诱导出自发产生的自旋-轨道耦合的新奇量子相——自旋通量态。这种晶格振动诱导的动态自旋-轨道耦合，将量子材料中的声子、轨道、自旋三种自由度紧密联系了起来，是对新型量子物态的有益探索。

西湖大学博士生张翔宇为该工作第一作者，南京大学王达教授和西湖大学讲席教授吴从军为该工作共同通讯作者。

什么是“自旋-轨道耦合”？

它为什么重要？

自旋-轨道耦合本质上是电子自旋与其轨道运动间的量子力学相互作用，源于相对论效应。有一个直观的图像可以帮助我们理解其物理：当电子在原子核所产生的电场中运动时，在电子的参考系，是原子核在围绕着电子做圆周运动，形成了环电流。因此，电子会“感受”到环电流带来的依赖于相对速度的磁场。另一方面，电子不仅带电运动，还具有内禀的自旋。自旋使得电子像一个小磁铁，拥有一个自旋磁矩。电子的自旋磁矩与轨道运动所致磁场之间的相互作用，即为自旋-轨道耦合。

可以看到，自旋-轨道耦合的出现依赖于电场。因为固体材料在整体上呈现电中性，在固体层面上的电场要比在原子内部的电场弱很多，而且往往在空间反射以及镜面对称性的破缺的情况下，自旋-轨道耦合才能够表现出来。自然地，物理学家就把目光投向了那些有非中心反射对称结构的材料。譬如，Dresselhaus类型和Rashba类型的自旋-轨道耦合机制指出，材料体内或表面上的中心反演对称性破缺诱导的能带劈裂以及自旋-动量锁定现象。基于自旋-轨道耦合可以通过电学手段产生、操控和探测自旋流，这些研究促使了自旋电子学理论及器件的发展。此外，自旋-轨道耦合通过驱动能带反转诱导非平庸拓扑态，是拓扑材料的核心机制。

声子诱导自旋-轨道耦合

其实，晶体材料的高对称性并非时时刻刻都“滴水不漏”。在固体中，原子（离子）并非静止地排布在晶格点上，而是在热和量子涨落下不断振动。这些集体的晶格振动模，从量子力学角度来看，就是“声子”。声子虽然本身不带电荷，但它能通过晶格变形改变电子的感受到的势场，从而与电子产生耦合。这种“电子-声子相互作用”在凝聚态物理中极为重要，比如在金属中，电子通过声子介导的有效吸引作用，形成库珀对，最终低温下凝聚成超导态；在某些低维聚合物中，声子可以改变电子的跃迁强度，导致二聚化或电荷密度波。在这些研究中，声子对电子行为的影响通常是与自旋无关的。

本课题中，吴从军研究团队考虑了在中心对称的晶体中，电子-声子相互作用所引起的动态的自旋-轨道耦合。当振动中的离子偏离平衡位置时，会降低晶体结构局域的对称性，这就允许了一种动态的自旋-轨道耦合生成。这种机制导致的自旋-轨道耦合的强度应该和离子偏离平衡位置的位移成正比。此外，基于时间反演对称性的要求，声子位移不能直接耦合到自旋上。基于以上对称性分析，课题组指出声子诱导的自旋-轨道耦合的最低阶应是“振子-自旋流”（vibrating spin-current）的形式。顾名思义，自旋流描述了净自旋而无电荷的输运，是在时间反演下不变的物理量。一个直观的展示可见图1。

图1. (a)当中间离子处于对称位置，自旋上/下的电子跃迁振幅相同(-t）；(b),(c)中间离子由于涨落偏向一侧时，上/下自旋跃迁过程获得符号相反，正比于声子位移X_⊥的虚部作为一阶修正。虚数单位i的存在表征了振子与流的耦合。

数值模拟：

在大规模计算中捕捉量子涌现

现在我们已经建立了晶格原子（或离子）的涨落运动，即声子诱导的自旋-轨道耦合的形式。但既然是涨落效应，那么长期统计平均来看，原子（或离子）的位置仍是严格遵守晶格对称性的。比如说在图1中，中间离子既可以在键轴上方，也可以在下方。按照量子力学的描述，其波函数应该以镜面反射对称的方式分布在平衡位置附近，X_⊥的期望值为零。那么，这是否意味着这种声子诱导的自旋-轨道耦合也一定会平均到零，没有实际效果呢？

为了回答这一问题，团队基于常见的过渡金属氧化物，构建了一个二维晶格模型：让每条电子跃迁路径中都配一个声子振子，并考虑其振动可以调控不同自旋的电子在该路径上的“复相位”——这个相位信息就是自旋-轨道的表征。这个模型涉及自旋、电荷、声子的三重自由度相互耦合。基于作者之一早年提出的费米子量子蒙特卡罗的“符号问题“的辛对称性判定（Phys. Rev. B 71, 155115 (2005)），该模型哈密顿量是“无符号问题”的，从而可以通过量子蒙特卡洛方法（PQMC）对其基态性质做出高度精确的模拟。蒙特卡洛方法一直以来是模拟有相互作用费米子系统，玻色-费米子耦合系统的利器。随着计算机性能进步，近年来该方法在研究电子-声子相互作用诱导的新奇物态方向大放异彩。

借助于西湖大学高性能计算平台，研究团队展示了自旋-轨道耦合的自发涌现是如何随着电子-声子耦合强度和声子频率的变化而调控的：在声子频率较低时，声子更容易被激发，系统基态会进入“自旋通量态”（Spin-Flux State, SFS）。系统中呈现出环绕方向交错排列的自旋环流——在每个方格中，自旋相反的电子绕着方格流动方向相反，而且相邻的两个方格内自旋流的环绕方向也相反。这种状态对应于自发的自旋-轨道耦合效应的涌现：振子在偏离平衡位置后不再返回，呈现出集体的晶格畸变行为，使运动的电子感受到了自旋依赖的“磁场”。这回答了之前的问题：平均非零的自旋-轨道耦合项作为序参量涌现，这是电子、声子通过共同协作破缺晶格对称性降低总能量的结果。但这种自旋通量态的出现也受到晶格性质影响。比如在声子频率较高且耦合强度较大时，晶格变硬，这种“自旋通量态”状态被破坏，系统转而进入电荷密度波（CDW）与超导（SC）共存的另一种相，过程中伴随一次清晰的量子相变。研究组通过数值模拟得到的数据和有限尺寸标度理论确定了相边界，绘制出了一张完整的“量子相图”（图2）。

图2. 基态关于耦合强度λ与声子频率ω的相图。图中两个插图分别示意了具有自旋环流的自旋通量态（SFS）和简并的电荷密度波/超导态(CDW/SC)。

上述研究得到了国家自然科学基金、新基石科学基金会、浙江省量子材料重点实验室等项目支持，并依托西湖大学高性能计算平台完成模拟。

原文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/7hv4-kmhd